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航院王沫然团队揭示强制渗吸中触发界面不稳定性的微观机制

渗吸现象普遍发生于自然和工程应用中,如咖啡气泡在方糖中上升、雨水渗透到土壤中、生物医药制备、新材料设计、微流控芯片中的微化工过程、土壤和地下水的修复、油气资源开采和二氧化碳地质封存等。然而,由于多孔结构和流体的复杂性,多孔介质的几何约束对多相流动微观物理及宏观渗吸模式的调控机制仍然不清,极大制约了工程应用和相关技术的发展和升级。

清华大学航院工程力学系王沫然教授课题组采用先进微纳加工技术和微流体芯片可视化实验等方法观测了多孔三维结构触发流体界面不稳定性的现象,即通过调控三维多孔介质的几何约束能够在强制渗吸过程中触发流体界面不稳定性引发不完全渗吸行为。通过系统地改变微流体芯片的深度约束,结合多孔介质的高分辨率图像、孔隙尺度数值模拟和实验定量表征结果揭示了三维结构效应控制微观界面不稳定性并调控复杂多孔介质内多相渗吸模式的宏-微观机制。一方面,该研究结果表明传统微流控芯片设计抑制了一些重要三维结构效应,相关理论分析将深化理解二维微芯片实验和真实三维多孔介质内多相驱替机理,并建立二维与三维流动驱替现象间的联系;另一方面,微芯片结构深度方向的设计将带来微流控领域的全新设计理念,基于孔隙尺度事件预测宏观渗吸行为的新策略将在生物医药、微化工、微流控逻辑控制、土壤及地下水的治理修复、油气资源开发等领域发挥重大作用。

为了全面描述了在渗吸过程中微观通道的三维结构效应对多孔结构内的流体界面不稳定性的影响,研究团队创新设计和加工了三维复杂结构微流体芯片并调整不同的刻蚀深度来揭示深度约束的影响(图1)。

图1.通过优化的顺序光刻和多次刻蚀技术设计了具有深度变化的微流体芯片。(A)通过优化的顺序光刻和多次蚀刻制造深度可变微流芯片策略的示意图。(B)根据二维孔隙宽度分布将多孔结构分为不同深度区域,以蚀刻1→3个不同的深度。(C)微流芯片的三维孔径分布将受到不同深度约束的压缩,这里红线是无深度约束的二维孔径分布。(D)均匀深度、两深度和三深度的硅基底上局部多孔结构的扫描电子显微照片。(E)显微镜下观察的微流芯片图像和相应的多孔结构

基于不同深度约束的微流体芯片开展了多相强制渗吸实验,首次观测到了微流实验在不同深度约束下产生的微观界面不稳定性以及多相图案前缘的场景,这些深度约束由微通道的宽深比和毛管数控制(图2)。这种新颖的渗吸现象(深度可变的微流控多孔介质内孔隙结构较小宽深比和强制渗吸过程中较低的毛管数会引发流体界面不稳定,否则均匀深度微流控多孔介质的较大宽深比和较高的毛管数将抑制流体界面不稳定)通常被传统孔隙尺度研究忽视,且与传统孔隙尺度渗吸实验所呈现的紧凑图案预期相矛盾。

图2.毛管数-深度变化因子(Ca-α)空间中的渗吸相图。(A-L)具有不同深度变化因子和宏微观毛管数的微流控芯片的吸入模式,其中过渡部分对应于三深度微流控芯片的宏观毛管数为0时的欧拉数,在这种情况下因为没有深度约束或深度约束很弱,其流体界面的稳定性和不稳定性仅取决于毛管数。据此欧拉数,我们可以在该相图上得到绿色临界线。(M)欧拉数和(N)渗吸过程的润湿流体饱和度与突破阶段毛管数和深度变化因子的函数关系。这些模式对应于当润湿相到达微流控芯片的缓冲层时实验的突破阶段。彩色图显示了侵入水的孔隙平均饱和度

为了深入理解和调控上述强制渗吸的微观机制,结合孔隙尺度理论分析、数值模拟和微流实验,研究了微观界面动力学特征和宏观驱替结果的关系,并阐明驱替结果可以作为宽深比、深度变化和毛管数的函数,并系统给出了流体界面从稳定到不稳定范围内的完整动态相图(图3)。

图3.孔隙尺度相图显示了稳定和不稳定的界面事件。(A)孔喉结构和三个无量纲数(孔喉的宽深比及深度变化因子)示意图。(B)验证卡断现象的临界毛管数。在强自吸作用下,毛管数将影响前体润湿膜在角部相对于主弯液面前进的相对速度。(C)基于理论分析的三个无量纲数空间中卡断现象的几何准则;颜色图表示深度变化因子的值。(D)不同几何约束下稳定和不稳定卡断事件的模拟和实验数据切片。圆形和星形符号分别是数值模拟和微流控实验的结果,其中实心和空心符号分别代表不稳定的卡断现象和稳定状态

进一步,利用升尺度方法,根据孔隙尺度界面行为预测多孔介质中的渗吸模式,预测结果与微流实验吻合很好(图4)。该研究为三维结构或几何约束在控制微流体多孔介质界面不稳定性中的作用提供了新认识。这一发现为工程多孔介质(例如微流控芯片、膜材料、织物、色谱交换柱,甚至土壤和岩石)提供了有关其所需的不混溶渗吸行为的设计或预测原理。

图4.通过改进的动态孔隙网络模型和理论分析将孔隙尺度界面不稳定性与宏观渗吸模式联系起来。(A)通过将毛管数准则和卡断几何准则纳入孔隙尺度流动行为,采用改进的动态孔隙网络模型模拟的相图。(B)通过理论分析显示毛管数Ca与深度变化因子α之间关系的半对数图。虚线表示毛管数的分析预测临界值,这是基于微观卡断准则的宏观解。卡断频率等于50%可以区分完全和不完全的渗吸模式,黑色虚线是卡断频率等于50%的等高线。卡断频率的理论及实验值根据上述微观界面不稳定性准则计算得到。针对多孔介质中的所有孔喉,可以预测完整和不完整渗吸区域。星号符号是微流控实验得到的结果,其中填充、半填充和空心符号分别代表不完全渗吸、过渡态和完全渗吸的模式

通过在深度可变的多孔结构微流体芯片中的强制渗吸实验,研究团队系统研究了深度约束对多孔介质内多相流的影响,揭示了三维结构效应对多孔介质渗吸模式的调控机理。这项研究对相关工业应用中的多相流控制具有深远影响,从微流控结构设计到生物制药或微化工等应用场景,通过结构优化以实现稳定渗吸从而实现提高能量或质量传输效率。进一步,研究也能够为与微重力下航天器润滑油供应精确控制、通过流体界面能制造三维周期结构、地质系统中相分布优化等相关的潜在应用提供帮助。

相关研究成果以“通过调整深度可变微流控多孔介质中的高宽比触发强制吸胀过程中的界面不稳定性”(Triggering interfacial instabilities during forced imbibition by adjusting the aspect ratio in depth-variable microfluidic porous media)为题,于2023年12月4日在线发表于《美国科太阳诚集团0638院报》(PNAS上。

清华大学航院博士雷文海(现为瑞典皇家理工太阳诚集团0638工程力学系博士后)为论文第一作者;王沫然为论文的通讯作者。清华大学航院2021级博士生鲁旭康及清华大学博士后龚文波为合作作者。研究得到国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助。

论文链接:

https://doi.org/10.1073/pnas.2310584120

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